渤海湾盆地东营凹陷古近系泥页岩孔隙特征及孔隙度演化规律

李钜源

【摘 要】The pore characteristics of mud shales from the lower part of the third member and the upper part of the fourth member of the Paleogene Shahejie Formation in the Dongying Sag were studied through modern experi⁃mental methods. The relationships between pore size distribution, porosity and burial depth were analyzed. Five major pore types of the Paleogene mud shales in the study area were identified, including intercrystalline pores in clay minerals, intercrystalline pores in calcites, intergranular pores in sands, intercrystalline pores in pyrites, and organic pores. Nano pores were well developed in the mud shales, and the pores smaller than 25 nm accoun⁃ted for 49.7%to 86.3%of total pores. The changing modes of porosity with depth are discussed. An model of how the pores in the mud shales evolved in the Paleogene in the Donging Sag was established from their characteristics and knowledge of their controlling factors. There were three evolution stages for pores in the Paleogene mud shales, including the original formation stage, the transformation stage and the hysteresis stage, among which the second and the third contributed more to the hydrocarbon storage capacity of the shales. Greater thickness, high organic abundance, rich pyrite and active thermal sulfate reduction effect were favorable conditions for reservoir development in mud shales.%基于现代实验手段，对渤海湾盆地东营凹陷古近系沙河街组沙三下亚段和沙四上亚段泥页岩孔隙进行观察分析，研究其孔径分布和

孔隙度与埋深的变化关系。指出黏土矿物晶间孔、方解石晶间孔、砂质粒间孔、黄铁矿晶间孔和有机孔隙等是东营凹陷古近系泥页岩的主要孔隙类型；泥页岩中纳米级孔隙非常发育，25 nm以下孔隙占孔隙总体积的49．7％～86．3％；并阐明了孔隙度随深度的变化规律。通过对东营凹陷古近系孔隙度演化特征和影响因素的系统研究，建立了泥页岩孔隙演化模式，把东营凹陷古近系泥页岩孔隙演化划分为基本面貌形成阶段、调整改造阶段和结构滞变阶段，深入剖析了各阶段孔隙度演化规律和主控因素，认为第二和第三阶段对页岩油气储集性能的影响最大；指出具有较大的厚度、较高的有机质丰度、黄铁矿较为发育、热硫酸盐还原作用较强是泥页岩储集空间发育的有利条件。 【期刊名称】《石油实验地质》 【年(卷),期】2015(000)005 【总页数】9页(P566-574)

【关键词】泥页岩;孔隙特征;页岩气;成岩作用;东营凹陷;渤海湾盆地 【作 者】李钜源

【作者单位】中国石化 胜利油田分公司 地质科学研究院，山东 东营 257015 【正文语种】中 文 【中图分类】TE132.2

北美页岩气开采的巨大成功，使世界油气勘探研究工作纷纷聚焦于页岩中［1－4］。国内学者也越来越关注页岩中的油气资源［5－12］，研究领域从页岩气发展到页岩油［13－16］，从海相地层到陆相地层［13－14］。富含有机质泥页岩既是页岩油气的源岩，也是页岩油气的储集岩，对泥页岩的研究也由传统的烃源岩

领域扩大到储集岩领域［17－19］。然而，泥页岩作为储层，其矿物组成、岩石结构和非均质性远比砂岩复杂，其储集空间的类型、大小直接影响着页岩油气的赋存形式和资源潜力。由于泥页岩低孔低渗的特征，对其孔隙的研究难度也远远大于砂岩。

东营凹陷是中国东部陆相盆地的富油凹陷之一。研究表明，东营凹陷具备页岩油气形成的物质基础和地质条件［5，20－22］，并在沙三下和沙四上亚段泥页岩中发现了多口工业油气流井［23］。近几年来，国外在泥页岩储层的微观特征研究方面进行了大量的工作，在泥页岩中的微孔隙和纳米孔研究取得了较大的进展［24－27］。显微技术的发展，使直接观察和识别泥页岩纳米孔隙成为可能［27－28］；气体等温吸附法在页岩孔隙研究中的应用，能够揭示页岩中纳米孔隙的分布特征［29］。笔者从储集空间的类型和演化入手，系统研究了东营凹陷泥页岩的孔隙特征和演化规律，以期为该区页岩油气潜力评估和有利区预测提供技术支持。 1.1 泥页岩孔隙镜下特征

采用扫描电镜对东营凹陷沙三下和沙四上亚段具有代表性特征的泥页岩样品进行了孔隙观测。镜下观测泥页岩孔隙与砂岩孔隙明显不同，除非常狭小外，还多为扁孔形状。这些扁孔与砂岩中的球形孔有很大差别，前者的长短轴之比远大于1，而后者接近于1。泥页岩内普遍发育且在扫描电镜下较容易识别的孔隙主要分为5种类型：黏土矿物晶间孔、方解石晶间孔、砂质粒间微孔、黄铁矿晶间孔和有机孔。 （1）黏土矿物晶间孔。黏土矿物主要为伊蒙间层矿物和伊利石，受伊蒙间层及伊利石发育特点影响，其孔隙空间发育的定向性强，晶间孔均以片状为主。这类孔隙长轴一般在5～10 μm之间，短轴通常不到1 μm，镜下平面观测其大小一般为（0.1～1）μm×（1～10）μm（图1a，b）。

（2）方解石晶间孔。方解石是东营凹陷泥页岩中的重要组成矿物，沙三下及沙四上亚段泥页岩中方解石含量均较高，部分甚至可达70%以上。泥页岩中的方解石

多为隐晶结构，部分为显微—微晶结构。偏光显微镜下可见灰质纹层亮晶方解石晶间含黑色沥青质，是重要的孔隙类型，极少数最大孔隙长轴可达60 μm以上。扫描电镜下观察方解石晶间孔常和黏土矿物孔伴生，孔隙多为不规则状，直径大多小于5 μm（图1c，d）。

（3）砂质粒间微孔。由于陆相湖盆具有近物源沉积及沉积水体波动频繁等特点，泥页岩中存在部分来自陆源的砂质沉积物。砂质沉积物多分散于泥质之中或呈条带产出，呈不均匀分布。砂质沉积物多为各种粉砂级陆源碎屑，陆源碎屑矿物之间以及陆源碎屑与黏土矿物之间形成较为特殊的孔隙，受陆源碎屑颗粒形状和泥质发育程度的影响，孔隙多为不规则状。部分碎屑间孔与泥质晶间孔共同形成不规则孔隙＋片状孔组合（图1e）。

（4）黄铁矿晶间孔。黄铁矿是还原环境下的自生矿物，在富有机质页岩内普遍发育。在沙三下和沙四上亚段中，常呈草莓状集合体分散产出（图1f），晶形完好。黄铁矿晶间孔较为发育，通常为微米以下级别的孔隙。扫描电镜下测量结果显示，黄铁矿晶间孔大小在10～100 nm之间。

（5）有机孔隙。采用氩离子抛光样品制备技术，使用扫描电镜对东营凹陷古近系泥页岩样品有机孔隙进行微观特征观察。沙三下亚段和沙四上亚段有机孔隙普遍发育，主要分布在有机质内部及有机质与矿物接触边缘部分。在埋藏较浅的沙四段页岩中，有机孔隙的尺度一般为微米级（图2a）；但随着演化程度增加，有机纳米孔隙增加，并且呈密集分布（图2b）。有机孔的发育程度与有机质含量及有机质热演化程度有关：有机质含量越高，有机孔越发育；有机质演化程度越高，有机孔发育数量越多，纳米孔数量所占的比例越大。 1.2 泥页岩孔径分布特征

对于泥页岩孔径分布特点，采用2种方法进行研究：压汞法和氮气吸附法［30］。由于受仪器最大注汞压力限制，本次压汞法测定的最小孔隙半径为25 nm；而25

nm以下孔隙半径用氮气吸附法研究。压汞实验利用AutoPore IV全自动压汞仪；氮气吸附法实验在ASAP2010M＋C比表面及孔隙分析仪上完成。

压汞数据表明，东营凹陷泥页岩孔径分布特征较为复杂，具有强烈的非均质性，既有较大孔隙（微米级）较为发育的泥页岩样品（表1，图3a），也有仅纳米孔隙较为发育的样品（表1中样品4，8，14，图3b），14个样品最大孔隙半径分布范围为0.049～224.24 μm。根据大于等于0.025 μm孔隙半径对应压汞压力下所注入汞的累积量及总孔隙度数据，计算出大于等于0.025 μm孔隙体积占总孔隙体积的百分比，各个样品存在较大差异，变化范围在13.70%～50.33%之间；相应的孔隙半径小于0.025 μm的孔隙体积占总孔隙体积的百分比为49.67%～86.30%。

利用氮气吸附法测定小于等于25 nm半径孔隙分布。大量氮吸附测定实验数据结果表明，泥页岩半径小于25 nm的孔隙发育较为复杂，但总体可分为2段，即：在2 600 m以上，25 nm以下孔径分布较为集中，孔隙半径主峰一般分布在3～5 nm之间（图4a）；而在2 600 m以下，孔径分布较为多样，既有3～5 nm单峰型的孔径分布，也有2 nm以下、5 nm以上的多峰型分布，既有分布范围较窄的，也有分布范围较宽的。在2 600 m以下的相近深度范围内的样品，其孔径分布也存在着明显差异（图4c）。

泥页岩内微小孔隙形成的影响因素较多，沉积物原始粒内孔、原始堆积方式、压实作用强度、成岩作用程度以及成岩后作用等都会影响泥页岩较小纳米级孔隙的孔径分布。在早期阶段，较小的纳米孔（50 nm以下）基本保持沉积物原始堆积及成岩早期特征：主要为矿物粒内孔、粒间孔及晶体晶间孔，主要受控于矿物颗粒类型及晶体特征。随埋深增加，机械压实作用增强，但最先受压缩的应为较大的粒间孔隙，随着较大孔隙的可压缩性降低，逐步使得较小的孔隙受到压缩。因而对于小于25 nm的孔隙，早期压实作用对其影响较小，这些沉积物堆积方式及粒内原始微

小孔隙差异不大，因此在2 600 m以上，不同样品25 nm以下的孔隙差异性较小。而在2 600 m以下，随着机械压实作用进一步增加，黏土矿物中蒙脱石脱水向伊利石转化、有机质生烃、有机酸等酸性流体对矿物的溶蚀及沉淀、碳酸盐重结晶等作用增强，会导致泥页岩内部矿物成分、固体有机质性质发生改变，部分较大孔隙被充填而变成较小孔隙，导致泥页岩内微小纳米孔隙重新分配、较小纳米孔隙构成发生重大变化。而由于泥页岩原始矿物及有机质组成、成岩作用类型及强弱的差异，导致成岩作用对微小纳米孔隙的影响不同。因而较小纳米级孔隙分布特征出现明显差异。

张敦祥（1989）用煤油法对东营凹陷古近系泥岩样品的孔隙度进行了测定，并作出了孔隙度随深度变化的综合曲线［31］，认为济阳坳陷泥岩孔隙度演化大致可以分为4个阶段。（1）初期压实阶段：埋深0～300 m，孔隙度从53%急剧降为29%。（2）稳定压实阶段：埋深300～2 100 m，孔隙度从29%缓慢降为16%，属塑性—半塑性状态。（3）突变压实阶段：埋深2 100～2 700 m，孔隙度从16%急剧减至5%，泥岩的刚性增强。（4）紧密压实阶段：埋深在2 700 m以下，孔隙度从5%继续缓慢降低至稳定的1%左右。

笔者采用煤油测定法，对东营凹陷沙三下亚段和沙四上亚段泥页岩样品进行孔隙度测定，绘制成沙三下和沙四上亚段泥页岩孔隙度演化剖面（图5）。与前人［31］研究结果相比，在2 800～3 000 m以上，具有相似的变化规律；但在2 800～3 000 m以下，两者存在较大差异，主要原因是前人的工作在3 000～4 000 m之间所测试样品较少，未能发现该深度段的变化规律。

笔者测得沙三下亚段泥页岩孔隙度分布在0.21%～29.30%之间，沙四上亚段泥页岩孔隙度分布在0.3%～36.9%之间，沙三下和沙四上亚段泥页岩孔隙度分布范围均较宽，孔隙度较高的样品可能与其内部微裂缝发育有关。无论是沙三下亚段还是沙四上亚段，泥页岩孔隙度随埋深变化整体呈现两段式，即：在2 800～3 000 m

以上，整体孔隙度随深度增加而减小，且变化明显；而在埋深到达2 800～3 000 m后，随深度增加，泥页岩孔隙度具有整体变大的趋势。这是因为，在2 800～3 000 m以上，页岩属于正常压实及成岩作用范围，而在2 800～3 000 m以下，由于页岩的大量生烃，一方面固体有机质转化为烃类流体而导致孔隙度增加；另一方面，由于页岩生烃迅速导致生烃增压积累［32－33］，岩石的有效应力下降致使页岩孔隙度增加；另外烃源岩内有机质转化前后酸性流体的形成，导致矿物溶蚀等次生作用也会使孔隙度有所增加。因此，2 800～3 000 m以下，泥页岩的大量生烃及次生孔隙的形成等可能是造成孔隙度异常的主要原因。

无独有偶，利用氮气吸附法测定的页岩的比表面积与30 nm以下孔容积随深度变化也具有相似的规律，即比表面积与孔容积随深度增加而减小，但到达一定深度段后，比表面积及孔容积有变大趋势（图6）。东营凹陷泥页岩在1 900～2 900 m之间，比表面积由6 m2／g降低为2 m2／g，孔容积由0.026 cm3／g降低为0.01 cm3／g；而在2 900 m以下，比表面积及孔容积均有增大趋势，分别由2 m2／g和0.01 cm3／g升高到最高数值19 m2／g和0.04 cm3／g。而比表面积及孔容积升高到最大值后，随深度增加，又呈下降趋势。 3.1 泥页岩成岩作用与孔隙演化规律

基于岩石镜下孔隙特征观测、孔隙度演化剖面研究、泥页岩生排烃史及成岩演化等研究工作，对东营凹陷古近系泥页岩孔隙度影响因素进行了深入探讨，建立了泥页岩孔隙演化模式图（图7）。东营凹陷页岩孔隙演变过程可归纳为3个阶段：孔隙结构的基本面貌形成阶段、孔隙结构的调整改造阶段和孔隙结构的滞变阶段。 （1）孔隙结构基本面貌的形成阶段：埋深小于1 800 m，地温小于75℃，镜质体反射率小于0.35%，相当于浅埋藏早期成岩阶段。有机质处于未成熟期，黏土矿物以蒙脱石为主；成岩作用以机械压实作用为主，大量孔隙水快速排出，密度迅速增加，孔隙度快速变小，形成以片间孔隙和收缩裂缝等孔隙为主体的结构特征。

（2）孔隙结构的调整改造阶段：埋深大致在1 800～3 000 m，地温处于75～125℃，镜质体反射率在0.35%～0.65%之间，相当于中成岩阶段。此时，黏土矿物中蒙脱石大量向伊利石转化，蒙脱石黏土矿物中的层间水开始大量脱出，页岩继续压实。由于经过前一阶段的压实，页岩已经比较致密，由蒙脱石脱出的水往往因排泄受阻而出现欠压实现象。与此同时，富含有机质泥页岩中的有机质陆续进入低成熟—成熟阶段，伴随着生成的乙酸、乙二酸等有机酸大量产出，对周围碳酸盐等物质进行溶蚀。在此时期，由于仅处于生烃初期阶段，生成油气相对较少，溶解作用不太明显，主要对孔隙起调整作用。此阶段的新生型、改造型孔隙普遍较前阶段发育，粒间残留孔、粒间溶蚀扩大孔、铸膜孔、气胀孔、成岩收缩缝、构造裂缝等较为常见，其数量也较前阶段增多。各种孔隙排列的方向性已显露，但不明显，在具备欠压实条件的部位，各种孔隙发育得以保存，从而使孔隙结构局部变好。 （3）孔隙结构的滞变阶段：埋深大于3 000 m，地温大于125℃，镜质体反射率大于0.65%，相当于深埋晚成岩阶段；成岩作用中的机械压实已不明显［34］，化学充填胶结作用明显。有机质大量生烃作用使页岩内部普遍发育异常高压，对孔隙保护和微裂缝的产生具有积极作用，从而增加了孔隙度。在3 000～3 400 m深度，富含有机质泥页岩中的有机质大量生油，流体中有机酸和CO2共存，地层流体表现为弱酸性，易于碳酸盐溶解形成大量溶蚀孔。当埋藏深度大于3 400 m时，大量流体缓慢排出，且生烃作用由生油为主逐渐向生气为主转化，溶液很快趋于饱和而重新沉淀，许多裂缝和孔隙往往又会被各种新生矿物（如碳酸盐矿物、自生石英、黄铁矿、硬石膏等）以及重结晶的黏土矿物等充填胶结，把邻近的一些孔隙和喉道堵塞，恶化了原有结构，导致孔隙度降低。或者当流体排出，页岩内部的流体压力降低时，压实作用增强。而在3 400 m以下的硫酸盐发育的泥页岩内，又会发生热硫酸盐还原作用：硫酸盐被有机质还原形成大量H2S，有机质被硫酸盐氧化为CO2，H2S和CO2的形成，有利于碳酸盐等溶蚀而形成新的次生孔隙。

对于有机质含量较低的块状泥岩，由于有机质丰度极低，且又是分散分布的，因此，有机质在转化过程中对周围母岩施加的影响很小，在高压下仅保存原有孔隙，新生型孔隙相对较少，基本上属于正常的孔隙演化。

综上所述，页岩孔隙结构随着埋藏深度的加大，经历了形成定型—改造调整—滞变的演化阶段。演变速度最快的是第一阶段（浅埋藏阶段），尤其是埋深小于800 m的孔隙结构雏形时期；各种孔隙发育、演化内容最丰富且对页岩油气储集性能影响最大的是第二和第三阶段（埋深在1 800～3 000 m和3 000～4 000 m）。

3.2 泥页岩有利孔隙发育条件

根据东营凹陷泥页岩生烃特征（图7）可以看出，自生自储的泥页岩油藏一般应该发育在2 500 m以下。而该深度段，泥页岩一般处于孔隙结构的调整、改造阶段后期及滞变阶段。该阶段对孔隙度的保持及增孔作用主要包括烃源岩生烃增压及增孔作用、异常高压对孔隙的保护作用、有机酸及CO2等酸性流体对孔隙的溶蚀改造作用等。而护孔及增孔等成岩作用较强的泥页岩则对页岩油气的储集有利。影响泥页岩有利储集孔隙空间发育的因素主要有：（1）具有较大的厚度：一定的泥页岩厚度，不利于内部流体的流出，而有利于内部欠压实的形成及异常压力的保持，进而利于减缓压实及成岩作用而保持较高的孔隙度；（2）较高的有机质丰度：较高的有机质丰度能保证在大量生烃时形成大量有机孔隙，另外高有机质丰度的泥页岩生烃强度较大，其生烃增压的护孔作用也较强；（3）黄铁矿较为发育：黄铁矿晶体本身发育大量的纳米级孔隙，并且，黄铁矿一般形成于较强的还原环境，较强的还原环境有利于有机质的保存，通常有机质类型也较好；（4）发生热硫酸盐还原作用：热硫酸盐还原作用主要发生在100～200℃之间，硫酸盐与有机质反应，有机质被氧化为CO2，而硫酸盐被还原形成H2S气体，或形成结晶黄铁矿，形成的CO2和H2S导致部分矿物溶解而形成次生孔隙，形成的黄铁矿晶体本身也发

育晶间孔隙。

（1）东营凹陷古近系沙三下及沙四上亚段泥页岩孔隙主要包括黏土矿物晶间孔、方解石晶间孔、砂质粒间微孔、黄铁矿晶间孔及有机孔隙等。各种类型的孔隙特征及发育条件具有一定差异。泥页岩纳米级孔隙非常发育，25 nm以下孔隙占有较大比例。不同泥页岩的孔径分布差异性较大，孔径分布特征与矿物组成及成岩作用强度等有关。

（2）东营凹陷古近系泥页岩孔隙演化可划分为3个阶段：即孔隙结构的基本面貌形成阶段、孔隙结构的调整改造阶段和孔隙结构的滞变阶段；各种孔隙发育、演化内容最丰富且对页岩油气储集性能影响最大的是第二和第三阶段。

（3）具有较大的厚度、较高的有机质丰度、黄铁矿较为发育、热硫酸盐还原作用较强是泥页岩储集空间发育的有利条件。

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